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利用DNA首次实现碳纳米管的可控有序修饰 华南理工林志伟教授合作成果登Science

点击数:16 时间:2022-07-30 11:05 来源:华南理工大学

  单壁碳纳米管(SWCNTs)是由单层碳原子组成的一维管状纳米材料,具有优异的光学、电学、力学、热学等方面性能,被广泛应用于包括电子器件、光学仪器、疾病检测等诸多领域。SWCNTs的化学修饰可以改变其晶格结构,进而改变电学和光学性能,对发展新型材料如有机超导材料、量子材料意义重大,是国际前沿的研究方向。但由于SWCNTs中所有碳原子的化学环境相同,SWCNTs的可控化学修饰是该领域长期存在的一项重大挑战。

  针对该挑战,近日,华南理工大学前沿软物质学院林志伟教授与美国国家标准与技术研究院(NIST)Ming Zheng研究员,利用DNA首次实现了SWCNTs的可控有序修饰。相关研究成果以“DNA-guided lattice remodeling of carbon nanotubes”为题,发表在国际顶级期刊Science上。其中,林志伟为第一作者兼通讯作者,华南理工大学为本论文的合作单位,前沿软物质学院博士生李依浓为本文的分子模拟和彩图设计做出了重要贡献;Ming Zheng 为共同通讯作者,NIST为主要通讯单位。

可控有序修饰的单壁碳纳米管(SWCNT)

  林志伟表示:“精确可控的修饰方法,使得科学家有望像服装设计师一样,按自己的想法 ‘可定制化’地设计SWCNTs化学结构,以实现特殊的性能,例如超导性能和量子性能等,进而实现在航空航天、量子计算机、量子通信、新一代生物医疗等领域的前沿应用”。

  具体来说,作者将含有鸟嘌呤碱基(Guanine,G)的DNA序列,缠绕至多种单手性SWCNTs的表面,通过调控SWCNTs种类、DNA序列和构象,实现预先定制反应位点。在525 nm光照下激发玫瑰红(Rose Bengal)产生单线态氧,进而引发G与SWCNTs发生反应。之后利用吸收光谱、光致发光光谱(PL)、拉曼光谱对产物结构进行表征。

SWCNTs与DNA的反应示意图和光谱表征

  为了深入研究反应机理以及反应后SWCNTs晶格中反应位点的空间分布,作者设计了一系列有相同G含量,但G相对位置不同的DNA(2G-n),出乎意料地发现C3GC7GC3(2G-7)和(8,3) SWCNTs的反应产物,在拉曼、荧光光谱中与SWCNTs晶格缺陷相关的峰强出现了极小值,表明在SWCNTs中形成了有序排列的晶格缺陷,即有序排列的反应位点。

筛选DNA序列在SWCNTs中构筑有序的晶格缺陷

  利用冷冻电镜(Cryo-EM)对C3GC7GC3-(8,3)的结构进行表征和重构,证实了有序的DNA螺旋结构。通过计算机模拟所构筑的理论模型与冷冻电镜的重构模型相互验证,清楚地揭示了反应机理,并进一步证明了晶格缺陷(G反应位点)在SWCNTs表面等间距的有序排列。

Cryo-EM重构有序修饰的SWCNTs结构及反应机理示意图

  据介绍,本工作通过简单的DNA序列设计和精密的结构表征,为SWCNTs可控化学修饰开辟了一个全新的思路。基于精确可控的SWCNTs修饰方法,有望实现按可定制化的方式,重塑SWCNTs原有的晶格结构和光电性能,为发展有机超导材料、拓扑材料等变革性材料提供重要的理论和实验依据。基于此,审稿人对相关研究成果给予了高度评价,认为该工作完成了过去很多研究者尝试但收效甚微的宏伟目标,是该领域的重大进展。(图文/前沿软物质学院)


附:林志伟教授简介

  林志伟,华南理工大学前沿软物质学院教授。2016年在美国阿克伦大学高分子科学系取得博士学位,研究方向为精确大分子的合成与组装。2017-2019年在哥伦比亚大学从事博士后研究工作,研究方向为DNA多维有序组装结构的构建与应用。2019-2021年在美国国家标准与技术研究院(NIST)开展研究工作,研究方向为高纯度单手性碳纳米管的高效分离、精确修饰和先进应用。2022年初入职华南理工大学。近5年,作为第一/通讯作者在国际高水平期刊上发表研究论文10篇,包括Science 1篇,J. Am. Chem. Soc. 4篇, Angew. Chem. Int. Ed. 3篇,ACS Nano 1篇和Nano Lett. 1篇。

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